新万博体育

《Science》刊发新万博体育:赵立东教授课题组在热电材料领域取得的新进展

点击数:    |    加入时间:2022-03-25

新万博体育:新闻网3月25日电(通讯员 梁伟涛)2022年3月25日,《Science》杂志报道了新万博体育:材料科学与工程学院赵立东教授课题组在热电材料领域取得的新进展:《High thermoelectric performance realized through manipulating layered phonon-electron decoupling》。热电效应是一种利用温差来实现电传输的现象。高性能热电材料要求材料能在大温差下,同时具备高的电传输特性与低的热传输性能,然而高导电和低导热是一对矛盾。此工作利用层状材料在层外方向的低热导特点,通过调节晶体结构对称性在层外方向改善了载流子在层间的迁移,从而促进了层间方向的电子遂穿。该成果证明利用层状结构可以有效解耦声—电矛盾(Science 375 (2022) 1385-1389)。新万博体育:2019级博士研究生宿力中为第一作者,导师赵立东、奥地利科学技术研究所常诚为通讯作者,新万博体育:航空航天大学,材料科学与工程学院为第一单位。这是赵立东教授课题组自2015年以来发表的第6篇《Science》,2018年-2022年近5年来年均发表一篇新成果。

封面.jpg

热电能源转换技术作为一种可实现热能与电能的直接相互转换的技术,在发电与制冷领域有着十分广阔的应用潜力。相比于传统发电与制冷技术,热电能源转换技术有着体积小、可靠性高、无噪音、绿色环保等特点。研发高性能热电材料,提升热电器件的能量转换效率,可以有效推动热电模块在发电、制冷的应用,在科技自立自强、引领前沿领域具有重要意义。

热电材料的发电和制冷效率主要由材料的无量纲热电优值 ZT = S2σ/(κlat + κele) T决定,更高的ZT值意味着更大的能量转换效率。依据ZT 值的定义式,热电材料的性能可以分为电传输性能(温差电动势S,电导率σ)与热传输性能(晶格热导率κlat,电子热导率κele)两部分。提升热电材料的电传输性能并降低其热传输性能,是提升其热电性能的关键。然而,各热电参数之间的复杂物理联系形成了紧密的声子—电子耦合关系,为研究人员提升材料的热电性能带来了挑战。SnSe是一种具有本征低热导率的各向异性层状材料。层状的晶体结构赋予了SnSe晶体两个显著特点:在层内方向上更高的载流子迁移率 (μ)以及在层外方向上更低的晶格热导率(κlat)。这两个特点为解耦SnSe晶体的电声耦合带来了独特优势 (Science 367 (2020) 1196-1197)。

赵立东教授课题组长期开发SnQ (Q = Se, S)晶体的热电性能,该材料具有很强的各向异性 (Nature 508 (2014) 373-377),长期筛选研究发现层内方向具有优异的p 型传输特性 (Science 351 (2016) 141-144;Science 365 (2019) 1418-1424;Science 373 (2021) 556-561),然而在层外方向表现出优异的n 型传输性能 (Science 360 (2018) 778-783)。此工作是揭示“3D电子-2D声子”层外方向传输特性 (Science 360 (2018) 778-783) 的延续,通过调整晶体结构对称性而产生的形变势变化,进一步促进了层间电子的隧穿效应,且该效应在高温下更显著,可实现优异的热电性能。

图1. n型SnSe层外3D电子-2D声子传输特性:层状SnSe晶体利用其层结构抑制了(晶格振动)声子传输,但是与声子不同的电子可通过电子轨道重叠传输实现隧穿。

SnSe在600–800 K存在由低对称Pnma (L-Pnma)相到高对称Pnma (H-Pnma) 相,再到高温高对称Cmcm相的持续性相变过程。除温度外,通过掺杂/固溶等方式在SnSe晶体中引入应力同样可以实现晶体结构对称性的调整,从而优化材料的热电性能,如图1所示。本工作依次通过掺杂Cl元素与固溶适量Pb成功提升了SnSe的晶体结构对称性(通过高温同步辐射实验验证)。分析表明Cl掺杂SnSe相比于Br掺杂SnSe具有更低的形变势图片,从而由晶格振动(声子)引起的载流子散射大幅降低,即声—电耦合程度大幅降低,载流子迁移率 (μ) 可提升 ~30%;同时引入适量的Pb,不但可以进一步强化Cl引起的低形变势,还可显著降低 ~25%的晶格热导率 (κlat),通过声—电解耦,成功提升了n型SnSe晶体的层外热电性能,如图2所示。

图2. 声—电解耦增强n 型SnSe层外3D电子-2D声子传输特性:(a) Br掺杂Se位实现了SnSe在层外方向的电子遂穿 (Science 360 (2018) 778-783); (b) Cl掺杂Se位降低了形变势,促进了SnSe在层外方向的电子遂穿,同时在Sn位引入Pb,不但进一步强化了Cl引起的低形变势,还可显著降低晶格热导率 (Science 375 (2022) 1385-1389)。

此项研究主要得到了国家自然科学基金委基础科学中心项目(51788104)、国家重点研发计划(2018YFA0702100)、国家杰出青年科学基金(51925101)、国家重点研发计划项目(2018YFB0703600)、教育部111引智计划(B17002)、中国博士后创新人才支持计划(BX20200028)等项目的资助,并得到了上海同步辐射光源(SSRF)BL14B1线站和新万博体育:航空航天大学高性能计算中心的支持。

(审核:郭洪波)

编辑:贾爱平


分享
更多新闻
06 月
24